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onlinelibrary./doi/full/10.1002/adma.202007479

在近几年的研究中，二维层状材料g-C3N4因其适中的带隙、低廉的成本以及简便的制备过程，一直被科研界视为理想的光催化全解水材料。众多研究者为了提升其催化效率，从纳米结构设计、元素掺杂、异质结构建以及表面单原子负载等方面进行了探索。g-C3N4的光催化性能受到载流子分离效率的限制，特别是在四电子过程的析氧反应（OER）中，已报道的最高表观量子产率（AQE）仅为2.1%。

为了攻克这一难题，研究人员创新地引入了Z构型异质结结构，成功构造了全高聚物Z构型异质结构g-C3N4/rGO/PDIP（其中PDIP为萘二亚胺聚合物）。在这个体系中，PDIP充当OER催化剂，g-C3N4则作为HER催化剂，而rGO则作为二者的桥梁。通过精准调控界面相互作用，建立了有效的Z-scheme界面电子转移通道，该通道中存在巨大的内部电场，从而实现了高效稳定的光催化全解水性能。

图示说明：

图1：展示了g-C3N4/rGO/PDIP样品的合成过程及rGO/PDIP的TEM图像。

图2：揭示了异质结中光生载流子的产生和传递机制。

图3：比较了不同样品的表面光电压光谱、内建电场强度及电化学阻抗谱。

图4：详细展示了g-C3N4/rGO/PDIP的光催化全解水性能及在不同条件下的活性对比。

图5：以图示方式阐述了g-C3N4/rGO/PDIP实现全解水的催化过程。

通过飞秒瞬态吸收光谱测试（TAS），研究人员探测到了实时的光生电荷动力学。与单独的PDIP相比，g-C3N4/rGO/PDIP中PDIP上的空穴寿命延长，同时电子的寿命缩短，证明了异质结构上发生了高效的空间电荷转移。表面光电压光谱也揭示了载流子传输机制，证实了构造的Z构型异质结构拥有出色的载流子分离能力。

值得一提的是，当在g-C3N4/rGO/PDIP上负载Pt/Cr2O3作为助催化剂后，该复合材料展现出了持续高效的光催化全解水性能。氢气和氧气以2:1的比例析出，其性能远超g-C3N4NC，且在420 nm光照下，其表观量子产率达到了4.94%。经过4小时的全解水过程，计算得到的光能转化效率为0.3%。这一研究成果不仅彰显了PDIP作为OER光催化剂的巨大潜力，也为通过界面控制增强内部电场、提升光催化性能提供了新的思路。

研究人员成功构建了全聚合物基Z构型异质结构光催化剂g-C3N4/rGO/PDIP，为光催化全解水领域带来了新的突破。这一工作为设计高效、稳定的光催化材料提供了新的研究方向。（文：科研团队）